Forschung: Der Schlüssel zum Verständnis des Magnetismus im 5d4 Doppelperowskit Ba2YIrO6

Unsere Multifrequenz-Elektronenspinresonanz (ESR) -Experimente am pentavalenten Iridium-Doppelperowskit Ba₂YIrO₆ zeigen die Anwesenheit verschiedener paramagnetischer Zentren mit einer Gesamtkonzentration von etwa 4%. Ihre Herkunft kann eindeutig Defekten, genauer,  Ir⁶⁺ (S = 3/2) Positionen zugeordnet werden, die bei Temperaturen unter ~ 20 K deutliche magnetischen Wechselwirkung zeigen. Unsere Daten belegen somit, dass der Magnetismus des untersuchten Materials nur auf wenige Prozent magnetischer Defekte wie Ir⁴⁺ und Ir⁶⁺ zurückzuführen ist, während die regulären Ir⁵⁺ Stellen nichtmagnetisch bleiben. Diese experimentellen Ergebnisse stellen das Szenario des Zusammenbruchs der Spin-Bahn-gekoppelten Jeff-Zustände in den 5d⁴-Doppelperowskit-Iridaten und das Auftreten eines schwachen magnetischen Moments an den Ir⁵⁺ (5d⁴) -Momenten in Frage. Bemerkenswerterweise manifestieren die Ir⁶⁺ -Species magnetische Korrelationen in den ESR-Spektren bei T≲20 K, was die Bedeutung von langreichweitigen magnetischen Wechselwirkungen in 5d-Doppelperowskiten unterstreicht, die in neueren theoretischen Modellen vorgeschlagen wurden. Tatsächlich könnten sie sogar für die magnetische Ordnung irregulärer Ir-basierter Spinzentren in Ba₂YIrO₆ verantwortlich sein, wenn ihre Konzentration einen bestimmten Schwellenwert überschreitet.

S. Fuchs, T. Dey, G. Aslan-Cansever, A. Maljuk, S. Wurmehl, B. Büchner, V. Kataev,
Unraveling the nature of magnetism of the 5d⁴ double perovskite Ba₂YIrO₆,
Phys. Rev. Lett. 120, 237204 (2018) (arXiv)