Forschung: Laserpulse schalten zwischen kollektiven Quantenzustän­den

Vor nicht allzu langer Zeit hat die Entdeckung eines laserpulsinduzierten Isolator-Metall-Übergangs (IMÜ) in einen so genannten „hidden quantum state“ im Schichtmaterial 1T-TaS₂ für große Aufregung gesorgt. Angetrieben durch potenzielle Anwendungen - wie neuartige Speicher oder Quantencomputer - wurden große Anstrengungen unternommen, um den mikroskopischen Mechanismus dieses faszinierenden nicht-thermischen Phasenübergangs besser zu verstehen. Obwohl man annimmt, dass dieser IMÜ mit dem Schalten zwischen metastabilen kollektiven Ordnungszuständen zusammenhängt, blieb ein klares Bild der optisch getriebenen Veränderungen und insbesondere der Struktur dieses neuartigen Zustands bisher im Verborgenen.

In dieser Studie charakterisieren wir den „hidden quantum state“ in 1T-TaS₂ mittels hochauflösender Synchrotron-Röntgenbeugung in Kombination mit Pikosekunden-Einzelpuls-Laserpumpen und zeigen, dass der lasergetriebene IMÜ mit einer markanten Umordnung der Ladungs- und Orbitalordnung in der Richtung senkrecht zu den TaS₂-Schichten einhergeht. Es stellte sich heraus, dass der Zusammenbruch von molekularen Orbitaldimeren, die sich entlang der Richtung senkrecht zu den TaS₂ bilden und die ein charakteristisches Merkmal der isolierenden Phase sind, wesentlich für den Übergang in den „hidden quantum state“ ist.

Überraschenderweise zeigt der untersuchte Fall sehr deutlich, dass ein einziger Pikosekunden-Laserpuls einen Übergang zwischen zwei sehr komplexen und tatsächlich langreichweitig geordneten elektronischen Zuständen initiieren kann.  Während dieses Ergebnis für sich genommen bereits hoch interessant ist, da es ein breit diskutiertes Rätsel bezüglich des „hidden state“ auflöst, zeigt es zudem, auf einer allgemeineren Ebene, dass zwischenschicht Korrelationen in Van-der-Waals-Materialien eine entscheidende Rolle für ihre physikalischen Eigenschaften spielen können. Dies ist ein sicherlich relevantes Ergebnis im Hinblick auf die Verringerung der Probendicke als Voraussetzung für mögliche technologische Anwendungen.

Q. Stahl, M. Kusch, F. Heinsch, G. Garbarino, N. Kretschmar, K. Hanff, K. Rossnagel, J. Geck, T. Ritschel,
Collapse of layer dimerization in the photo-induced hidden state of 1T-TaS₂,
Nat. Commun. 11, 1247 (2020)